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圖1、PMFC在各種外部電阻條件下(100Ω、1000Ω、10,000Ω及開路)下的有機和養分去除性能。a)陽極(淺綠色條)和陰極(黃色條)的COD減少,整體COD去除效率(紅色菱形標記),b)進流(深綠色條)、陽極出水(淺綠色條)和陰極廢水(黃色條)中的NO3?-N濃度,相應的去除效率(紅色菱形標記),c)NO2?-進水(深綠色條)、陽極出水(淺綠色條)和陰極出水(黃色條)中的N濃度,整體去除效率(紅色菱形標記),以及d)NH4+-N濃度,分別在進水(深綠色條)、陽極出水(淺綠色條)和陰極排水(黃色條)中,整體去除效率(紅色菱形標記)。
圖2、在不同外部電阻和電路條件下,與陽極PMFC細胞外電子轉移和氮循環相關的功能基因相對豐度。a)為細胞外電子轉移相關基因(pilA、OmcS和OmcB),b)為硝酸鹽還原基因(narG和napA),c亞硝酸鹽還原基因(nirS和nirK)及nirS/nirK比值,d)為一氧化二氮還原基因(nosZI和nosZII)及(nosZI+nosZII)/(nirS+nirK),e)陽極處有氨氧化基因(AOB AmoA和CMX AmoA),f)陰極處有氨氧化基因(AOB AmoA和CMX AmoA)。
圖3、a)PMFCs的生物電力發電表現。在不同外部電阻下的功率密度為100Ω(海軍色圓標記)、1000Ω(綠色方形標記)、10,000Ω(黃色三角標記)、b)級功率密度(不同陰極配置)、微藻(綠色圓標記)、微藻開路(藍色方形標記)、混合微生物(黃色三角標記)和非生物(紅色菱形標記)陰極、c)PMFC在各種外部電阻下的半電池電位,數據點表示如下:陽極100Ω(藍色填充三角形)、陰極100Ω(藍色開三角形)、陽極1000Ω(黃色填充方塊)、陰極1000Ω(黃色開方塊)、陽極10,000Ω(紅色填充圓圈)、陰極10,000Ω(紅色開圓)、d)庫侖效率(CE,藍色條)和能量回收歸一化為去除COD后的(NERs,黃色條)和能量回收歸一化為廢水流量(NERv,紅色菱形標記),在不同外部電阻條件下(100Ω、1000Ω和10,000Ω),e)開路作下的循環伏安法(CV)曲線。f)閉路作下的fCV曲線。
圖4、PMFC在不同陰極配置下的溫室氣體通量和溶解氧。a)為CO2通量,b)為CH4通量,c)為N2O,d)為溶解氧濃度。箱形圖表示微藻、微藻開路、混合微生物和非生物陰極的數值分布。方框上方的不同字母表示處理間具有統計學顯著性的差異。
圖5、陽極室和陰極室中PMFC在明暗條件下的N2O還原電位及動力。a)N2O濃度隨時間下降,對應的N2O呼吸速率,b)N2O還原反應速度(V),c)最大反應速度(Vmax)。條形代表均值,誤差條表示標準差。
結論與展望
光合作用微生物燃料電池為廢水處理、溫室氣體減排和生物能源回收提供了綜合策略。本論文闡明了外部電阻和陰極構型如何調控氮轉化、碳動力學及微藻-細菌相互作用的生電化學機制。基于微藻的陰極實現了凈負的二氧化碳通量,并比開路系統低約37%的笑氣排放,相較于混合微生物和非生物陰極,降低了全球變暖潛能。這反映了二氧化碳固定能力增強,并抑制了甲烷和一氧化二氮排放。陽極區域的一氧化二氮還原歸因于表達一氧化二氮還原酶的反硝化細菌,并由有機物氧化電子支持。光合作用刺激了陰極的硝化作用,而微藻則同化養分,從而改善了去除。較低的外部電阻促進了細胞外電子轉移,這與pilA和OmcS基因豐度的升高以及電原屬(包括Shinella、Geobacter和假單胞菌)的富集相關。這些發現揭示了促進可持續治療的綜合電化學-微生物機制。Unisense微電極在本研究中并非一個簡單的輔助工具,而是深入解析PMFC系統內溫室氣體(特別是N?O)轉化復雜生物地球化學過程的核心技術手段。它通過高時間分辨率的原位監測,將系統的物理化學條件(光照/黑暗)、空間分區(陽極/陰極)與微生物功能活性緊密耦合,為論文的核心論點提供了至關重要且無可替代的實驗證據。